Карлуш Секретариу — воспитанник клуба «Жил Висенте». Он начал свою профессиональную карьеру в другой команде, «Пенафиеле». Затем играл «Фамаликане» и «Браге». В 1993 году он перешёл в «Порту» и выступал там на протяжении 3-х сезонов, выиграв с клубом два чемпионата Португалии и Суперкубок Португалии.

В 1996 году он был куплен мадридским «Реалом» за 2 млн долларов, подписав контракт на 5 лет. Секретариу стал первым португальцем в истории «Королевского клуба». Покупка Секретариу стала частью крупной компании «Реала» по изменению состава команды. В составе «Реала» Секретариу смог закрепиться в основе, но в январе 1997 года в клуб перешёлитальянец Кристиан Пануччи, который вытеснил Секретариу из состава.

В январе 1998 года Секретариу вернулся в «Порту» и выступал за клуб на протяжении 6 лет, выиграв с командой 4 чемпионата Португалии, 4 Кубка Португалии, 4 Суперкубка Португалии,Кубок УЕФА и Лигу чемпионов, был капитаном команды. В последние годы в «Порту» Секретариу являлся дублёром Паулу Феррейры. Более того, ещё в марте 2003 года клуб хотел разорвать с ним контракт, однако продлил его ещё на 2 года. В июне 2005 года он перешёл в клуб второго португальского дивизиона, «Мая», где и завершил свою карьеру.

В составе сборной Португалии Секретариу провёл 35 матчей, дебютировав в 1994 году в матче с Лихтенштейном. Он был участником двух чемпионатов Европы.

После завершения карьеры игрока, Секретариу стал работать тренером в командах низших португальских лиг, «Мая», «Лозада» и «Арока».